A pesar de que Papus aclama como a su maestro espiritual al misteriso mago y sanador conocido como "Le maitre Philippe" (Philippe Nizier), su primer maestro en los aspectos intelectuales del ocultismo fue el Marques Joseph Alexandre Saint Yves d´Alveidre (1842-1910). Saint Yves hubo heredado los documentos de uno de los grandes fundadores del ocultismo Frances, Antoine Fabre d´Olivet (1762-1825) y fue él probablemente quien le presentó a Papus el Marques Stanislas de Guaita (1860-1898). En 1888, Papus, Saint Yves y de Guaita trabajaron juntos con Josephin Péladain y Oswald Wirth en la fundación de la Orden Kabalística de la Rosa Cruz (O.K.R.C).Después de la muerte de de Guaita en 1897 (por una sobredosis de droga) Papus se convirtió en el (último) jefe de la O.K.R.C.

En 1891, Papus formó una organización llamada L´Ordre des Superieurs Inconnus (Orden de los Superiores Desconocidos), de tres grados, comunmente conocida como la Orden Martinista, la cual está basada en dos ritos masónicos extintos: el rito de los Elus Cohens o Sacerdotes Electos de Martinez de Pascuales (1700-1774) y el Rito Rectificado de Saint Martin de Louis Claude de Saint Martin (1743-1803), un estudiante de de Pascuales quien escribió bajo el pseudonimo de "El Filósofo Desconocido". Papus afirmó haber estado en posesión de los documentos originales de Martinez de Pascules, y haber obtenido autoridad en el Rito de Saint Martin por su amigo Henri Viscount Delaage, quien afirmaba que su abuelo materno había sido iniciado por el mismo Saint Martin y había estado tentado a revivir la orden en 1887. La Orden Martinista se convirtió en un foco primario para Papus y continua hoy como uno de sus legados más duraderos.

En 1893, Papus fue consagrado como Obispo de la Iglesia Gnóstica de Francia por Jules Doinel, quien había fundado su iglesia como una tentativa de revivir la religión Cátara en 1890. En 1895, Doinel abdicó como Primate de la Iglesia Gnóstica Francesa, dejando el control de la Iglesia a un sínodo de tres obispos, uno de los cuales era Papus. En marzo del mismo año, Papus se asoció a Ahathoor, un templo de la Golden Dawn en Paris.

A pesar de sus pesados compromisos en ocultismo y grupos ocultistas, Encausse encontró tiempo para dedicarse a estudios académicos más convencionales en la Universidad de París. Él recibió su doctorado en medicina en 1894 con la presentación de una disertación en anatomía filosófica. Llegó a abrir una clínica la cual fue bastante exitosa.

Papus visitó Rusia tres veces, en 1901, 1905, 1906 en servicio al Zar Nicolas II y la Zarina Alexandra tanto en su labor de médico como la de ocultista. 

Papus nunca se volvió un Masón regular (Gran Oriente). El se opuso a la masonería como grupo ateístico, en contraste con la cristianidad esotérica de la Iglesia Gnóstica, la O.K.R.C. y la Orden Martinista. A pesar de esto, él organizó lo que fue anunciado como "Conferencia Internacional Masónica" en París el 24 de Junio de 1908, en donde recibió una patente de Theodor Reuss para establecer un "Supremo Gran Concilio General de los Ritos Unificados de la Antigua y Primitiva Masoneria para el Gram Oriente de Francia y sus Dependencias en París". Esto fue probablemente en la misma ocasión que Reuss confirió sobre Papus el décimo grado de la O.T.O. para Francia. Papus a cambio, asistió a Reuss en la formación de la Iglesia Gnóstica Católica de la O.T.O. como una hija de L´Eglise Gnostique de France. Cuando John Yarker murió en 1913, Papus fue elegido como su sucesor en el cargo de Gran Hierofante (Jefe Internacional) de los Antiguos y Primitivos Ritos de Memphis Misraim. 

Cuando comenzó la primera guerra mundial, Papus se asoció al cuerpo médico de la armada Francesa. Mientras trabajaba en un hospital militar, contrajo tuberculosis y murió el 25 de octubre de 1916 a la edad de 51 años.

Sus trabajos incluyen : 

Traité Elemtaire de Science Occulte (1888) (Tratado Elemental de ciencias ocultas), Le Tarot des Bohémiens (1889) (El tarot de los Bohemios), Traité méthodique de science occulte (1891) (Tratado Metódico de ciencias ocultas). Le tarot divinatoire (1909) (El Tarot Adivinatorio), Traité méthodique de magie pratique (1932) (Tratado Metódico de Magia Práctica), y Le science des nombres (1934) (La Ciencia de los Numeros),tres de los cuales fueron editados por su hijo Dr. Philippe Encausse.

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